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选择性非催化脱硝反应非等温过程的实验研究

2017-07-30 09:24:39 来源:网络
基准工况中还原剂与模拟烟气流速比为3.0,氧气浓度为7.1%,NO与SO2含量及化学当量比(normalizedstoichiometricratio,NSR)与其他工况相同。实验在每一个设定温度下,在保持供氧不变的情况下改变还原剂与烟气的流速比来研究混合程度的影响;通过保持流速比不变,改变氧气浓度来研究氧气含量的影响。

实验中为了模拟还原剂对于烟气的稀释作用,在改变两股气流的流速比时并没有固定总气体流量,而是额外地增加还原剂中载气N2的流量,从而达到调节流速比的目的,在基准工况时总气体流量为28.45NL˙min-1。根据实验总气量计算的平均停留时间在1173K温度下为0.77s,因此获得在反应段内的停留时间随温度变化的关系式t=904/T,T单位为K。

3结果与讨论

3.1初始反应温度的影响

本实验中,在基准工况条件下,通过调节还原剂喷口位置截面上的烟气与还原剂的预热温度来模拟还原剂被送入炉膛不同的温度区域,这一预热温度即为非等温SNCR的初始反应温度,同时以该初始反应温度为非等温SNCR反应中衡量温度影响特性的特征温度。

SNCR技术

初始反应温度改变时,NOx和NH3的消耗率如图3所示。随着温度的升高,效率曲线呈现先增加后减少的抛物线形状。在初始反应温度为1173K时,脱硝效率仅有18.2%;在混合方面,还原剂喷口的布置方式使得还原剂与烟气的混合较为剧烈,但是反应区内的温度在轴线方向上并不恒定,而是逐渐降低的,这意味着在高脱硝效率的温度区间内停留时间较短。

当初始反应温度从1173K提高至1273K时,脱硝效率从18.2%增加至71.3%,增幅291%,说明在高于1173K后,脱硝反应的进行程度明显上升,并表现出了对于NO的还原性;温度增加至1323K时脱硝效率为70.0%,与1273K相比有一个微小的下降;温度升高至最高的1373K时,脱硝效率明显下降为23.1%,只比1173K时稍高。

可见,在实验设定的工况下脱硝反应能够获得超过70%的脱硝效率,而且根据变化规律,在1273K与1323K之间一定存在着一个最佳脱硝温度,使得脱硝效率达到更高的数值,本文认为实验中最佳脱硝温度在1300K左右。

对于氨气,提高还原剂送入区域的温度会使其消耗率单调增加,温度从1173K提高至1273K时消耗率从20.5%迅速增加至91.1%,实验中反应器出口氨体积浓度为33×10-6;在1323K时消耗率增加至97.7%,出口浓度为13×10-6;直到温度为1373K时,氨气才接近完全消耗,达到100%的消耗率。

氨和NO的SNCR反应主要化学方程式为:

SNCR技术

所以温度过高时,NO的生成量开始增加,脱硝效率降低。

在最佳脱硝温度点,SNCR脱硝效率达到最大,反应温度高于最佳温度点时,脱硝效率下降,也就是说NOx含量逐渐变大,而氨却是一直保持着下降的趋势,所以在最佳脱硝温度点之后,随着温度的升高,消耗的氨当中有越来越多的部分被氧化而生成了NOx,可见温度过高时还原剂反而成为了NO的来源,因此控制反应温度是十分必要的。

SNCR技术

图4显示了初始反应温度对NO2与N2O体积浓度的影响。图中NO2与N2O曲线随着初始反应温度升高都呈现为先增加后减少的抛物线形式。

NO2在1223K之后才被测量到,而且实验中最大值出现在1273K,为5×10-6,之后温度的升高会使NO2含量降低,可见在初始的升温过程中促进了NO2浓度的增加,在1273K时,NO2的增加趋势开始变缓,这一温度区间对应于NO浓度开始迅速下降的阶段,也就是NOx被氨强烈还原的阶段,因此NO2浓度增加趋势的减缓以及之后的迅速下降都是由于温度的升高促进了脱硝反应剧烈进行所致,N2O能够被测量出的温度要早于NO2,在1173K,而且实验中最大值出现在1323K,为11×10-6,温度继续升高也会导致其含量的降低。